Nadat Will Heggie de band had verlaten volgde er maar een korte periode van overdenking. Veel tijd voor bezinning was er overigens niet omdat er een nieuw album opgenomen diende te worden. Voor deze opnamen werd vrijwel direct besloten 4AD-labeleigenaar Ivo Watts-Russell in de hand te nemen en hij stelde zijn rechterhand John Fryer voor. Na de mislukte samenwerking met Alan Rankine voor de Peppermint Pig EP werd wel heel duidelijk dat Fryer de perfecte man was om de productie en richting aan de opnamen van Guthrie en Fraser te geven. Voor Head Over Heels, het officiële tweede album van de band, nam Guthrie voor een keer ook de basgitaar ter hand. Alles bleek de juiste keuze. Head Over Heels was het overtuigende bewijs.

Dat de samenwerking tussen Guthrie en Fraser een legendarische bleek werd met Head Over Heels wel heel duidelijk. De met elke opname mooier wordende stem van Fraser, gevoed door die onheilspellende, van ruimtelijke effecten voorziene, tegelijkertijd soms lekker heavy klinkende, gitaarpartijen van Guthrie kwamen, juist omdat ze alleen elkaar hadden, nog beter uit de verf. Dromerig en tegelijkertijd grimmig was de sound van Cocteau Twins ondefinieerbaar maar super intrigerend. Head Over Heels was niet alleen de back-to-form na Peppermint Pig maar tevens de herdefiniëring van de sound van de band. Nog geen week nadat het album uitkwam verscheen er de Sunburst and Snowblind EP waarop naast Head Over Heels albumopener Sugar Hiccup ook nog 3 onuitgebrachte tracks stonden. Een mooi aanvulling op het album.

Head Over Heels kreeg een vliegende start omdat de band een maand daarvoor met hun versie van Song To The Siren met This Mortal Coil de hoogste regionen van de indie charts had bereikt. This Mortal Coil, opgezet door 4AD eigenaar Watts-Russell en producer John Fryer, was een collectief waar muzikanten van 4AD en muzikanten die connectie met het label hadden, plaats in hadden. Naast eigen songs werden er ook herinterpretaties van psychedelische en alternatieve folksongs opgenomen. Hoewel de eerste This Mortal Coil EP eigenlijk de titel Sixteen Days/ Gathering Dust meekreeg, bleek de door Guthrie en Fraser opgenomen versie van Song To The Siren van Tim Buckley de kraker die This Mortal Coil gelijk in de schijnwerpers plaatste. Hun adembenemende versie bleek een instant klassieker.

Ook op het eerste This Mortal Coil album It’ll End In Tears (de opnamen vonden grotendeels ook in 1983 plaats, het album werd uiteindelijk pas in 1984 uitgebracht) kreeg de band een fraaie plek. Niet alleen Song To The Siren maar ook Another Day van Roy Harper kreeg met de stem van Fraser een prachtige versie mee. Maar misschien nog wel belangrijker; de band werkte voor de opnamen van This Mortal Coil ook samen met bassist/multi-instrumentalist Simon Philip Raymonde en ze konden het zo goed met elkaar vinden dat Guthrie en Fraser Raymonde vroegen tot Cocteau Twins toe te treden. Het bleek een beslissende keus, om wereldberoemd te worden.